造山型金礦床成礦流體熱力學(xué)模擬與石英溶解度計(jì)算
H2O-NaCl-CO2三元混合流體在巖漿、變質(zhì)和熱液系統(tǒng)中很常見(jiàn)，在成巖和成礦中發(fā)揮著重要作用。造山型金礦是世界上最為重要的金礦床類型，礦化以多期H2O-NaCl-CO2±CH4流體疊加成礦為特征。衡量熱液系統(tǒng)中流體相平衡和熱力學(xué)性質(zhì)（PVTx），對(duì)分析成礦流體演化和成礦作用發(fā)揮著重要作用。然而早期大量的模擬研究，基于其簡(jiǎn)便性，多以H2O-NaCl和H2O-CO2二元系統(tǒng)近似描述地質(zhì)系統(tǒng)中的熱液流體（e.g., Anderko and Pitzer, 1993; Driesner and Heinrich, 2007; Mao et al., 2015），缺乏H2O-NaCl-CO2三元系統(tǒng)熱力學(xué)模擬計(jì)算及其地質(zhì)應(yīng)用。此外，研究發(fā)現(xiàn)造山型金礦普遍存在多種結(jié)構(gòu)的含金石英脈，金與石英沉淀近同時(shí)，兩者關(guān)系密切；石英中流體包裹體類型多樣，普遍賦存富CO2流體包裹體，且流體普遍發(fā)生不混溶過(guò)程。不同類型的流體包裹體如何形成，能否代表成礦流體性質(zhì)？如何解釋造山型金礦普遍發(fā)生流體不混溶現(xiàn)象？能否通過(guò)反演石英脈形成過(guò)程限定金礦化條件？
針對(duì)上述問(wèn)題，中國(guó)科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所李興輝博士后與合作導(dǎo)師范宏瑞研究員，以及加拿大阿爾伯塔大學(xué)Matthew Steele-MacInnis副教授等聯(lián)合開展了H2O-NaCl-CO2三元混合流體系統(tǒng)熱力學(xué)模擬和石英溶解度計(jì)算研究。系統(tǒng)正演了H2O-NaCl-CO2流體在300-500℃、0.001-3.5kbar、NaCl(0-4 mol.%)和CO2(0-20 mol.%)范圍內(nèi)不同PVTx下的相行為、流體密度（圖1）、及NaCl和CO2在各相流體中的含量（圖2），構(gòu)建了石英在該系統(tǒng)中的溶解度模型（圖3）。這對(duì)討論造山型及侵入體有關(guān)的金礦床中不同類型流體包裹體和石英脈形成機(jī)制，以及成礦過(guò)程具有重要意義。
圖1 H2O-NaCl-CO2系統(tǒng)單相和L+V相流體密度等值線
圖2 H2O-NaCl-CO2系統(tǒng)L+V相CO2含量等值線
圖3 H2O-NaCl-CO2系統(tǒng)中石英溶解度等值線
研究主要獲得以下認(rèn)識(shí)：（1）減壓導(dǎo)致的流體不混溶，產(chǎn)生鹽度較高的富液相包裹體和CO2含量較低的富氣相包裹體。降溫也可導(dǎo)致流體不混溶，會(huì)產(chǎn)生多種類型的流體包裹體，鹽度和CO2含量較低的富液相包裹體和中-高CO2含量（最高達(dá)～65% mol.%）的富氣相包裹體（圖4）；（2）石英溶解度受溫度、壓力和CO2含量影響，隨著降溫、降壓和CO2含量增加，石英溶解度升高，但在L+V區(qū)或相邊界局部區(qū)域存在著相反的行為（retrograde）。石英溶解度在低溫時(shí)受壓力影響小，在高溫時(shí)受壓力影響大，同理，在低壓時(shí)受溫度影響小，在高壓時(shí)受溫度影響大（圖3）；（3）石英溶解度模型可解釋石英溶解-沉淀行為和不同類型石英脈的形成機(jī)制。剪切石英脈（bedding-parallel shear veins）形成過(guò)程中，降壓導(dǎo)致石英沉淀占主導(dǎo)。拉張石英脈（fault-related extension veins）形成過(guò)程中，降壓和降溫都控制著石英的沉淀。
圖4 H2O-NaCl-CO2流體等溫降壓和等壓降溫路徑示意圖，a. CO2含量，b. NaCl含量，c.室溫下流體包裹體類型
研究成果發(fā)表于國(guó)際權(quán)威學(xué)術(shù)期刊Geochimica et Cosmochimica Acta。（Li X-H, Klyukin Y I, Steele-MacInnis M, Fan H-R, Yang K-F, Zoheir B. Phase equilibria, thermodynamic properties, and solubility of quartz in saline-aqueous-carbonic fluids: Application to orogenic and intrusion-related gold deposits[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta, 2020, 283: 201-221. DOI: https://doi.org/10.1016/j.gca.2020.06.008）（原文鏈接）。該成果受第二次青藏高原綜合考察研究項(xiàng)目、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“深地資源勘查開采”重點(diǎn)專項(xiàng)、中國(guó)博士后基金項(xiàng)目和NSERC資助。